注编年杜陵诗史》（简称《杜陵诗史》），周学熙爱之如子，以红木匣子精心收藏，并在红木匣子上刻上得到本书的经过以及自己的考证心得。这部《杜陵诗史》具有极高的版本价值，属宋版宋印，而且汇集了宋代文学家王禹称、王安石、沈括、苏轼、秦观等70余人的注释和评语，遍钤明清两代藏书大家的收藏章和鉴赏印，以其资料之珍贵令学界震惊和欣喜。况且印本本身确为“字大如钱，纸洁如玉”，是藏书家心中的极品，又是孤本，所以视之为“价值连城”并不为过。后来，这部书几经折腾，“文革”时期转手到了苏州市图书馆善本室，成了该馆的镇馆之宝。多亏周学熙当年识货，将其收下，成就一段藏书佳话。
除此之外，周学熙最主要的事情就是闭门念佛，他曾自称“松云居士”。
周学熙最早的佛缘，来自母亲早年的教诲。那一年，周学熙第4次落第，心情极为失落。27岁的周学熙自觉前程无望，平日里未免有些浮躁不安。
一天，周老夫人把周学熙叫到跟前，开导他不要急于求成。不料，周学熙脱口答道：“娘说得极是，可儿子担心德浅福薄，无法光耀门楣。圣人云，‘生死有命，富贵在天’……”
话还没说完，就被老娘一声喝断：“胡说，圣人这句话可不是让人什么都不做。德和福都不是天上掉下来的，是靠自己修来的。你这样说就是心还没静下来，不静就无法空，没有空就没法悟。我看你现在最要紧的不是死读书，倒是随我念念经，等有所悟的时候，再去读书也不迟。”
从此，周学熙除读书外，又多了一门随母亲诵经的功课。
周学熙最大的一次佛缘，结于安庆迎江寺。一次，周学熙乘船去武汉，船过安庆，想起老母亲的嘱托，便信步上岸，一路寻访到迎江寺。住持月霞盛情留餐，周学熙无法推辞，只得入席就座。两人交谈时，听见远处客轮鸣笛离港。不得已，周学熙当天只好在寺中住下。
第二天，电报发了过来，那艘客轮当夜在九江附近触礁沉没，船上乘客多有伤亡。周学熙惊出一身冷汗，对迎江寺对月霞方丈也更多了一份感激。1918年，周学熙回到家乡，自己带头出巨资，并动员地方官员及绅商捐助，对迎江寺进行了大修。
正式隐退后，周学熙在家中专设佛堂。在木鱼声中，伴着缭绕的香火，周学熙享受着独处带来的孤独与快乐。他的后人似乎也追随着他归佛的脚步。20世纪30年代，周学熙让自己的三儿子周叔伽去武汉办机器厂、学做生意，结果这个同济大学化学系的毕业生在3个月内赔了几十万银元，干得一塌糊涂，从此在青岛闭门三年，通读《大藏经》，后来，成为著名佛学家，并创建了中国佛学院。