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1929年4月8日，国民党三届一中全会上，29岁的陈立夫被选为中央党部三届执委首任秘书长。最开始的提名，是由蒋介石与胡汉民两人共同推荐的。当时陈立夫在国民党中是区区小辈，与胡汉民仅见过几次面，没有任何接触，为什么胡汉民会推荐陈立夫呢？
最重要的原因是，三全大会上蒋胡合作，打击了汪派势力，胡汉民得到了一定的利益。作为回报，胡汉民必须有一些亲蒋表示，陈立夫是蒋的亲信，蒋介石不好一人推荐，胡汉民与蒋联合推荐陈是蒋求之不得的事，可以使蒋避免结党营私的嫌疑。其次，陈在为蒋做机要秘书时，所表现出的认真、负责、谨慎、吃苦的精神，胡汉民也略知一二，虽然与陈没有接触，但对陈没有坏感。
正在上海的陈立夫得知中央秘书长的任命后，内心虽然高兴，但也多出一番考虑，他知道自己年轻，担此重任，一定会引来多方注目，于己不利。考虑再三，便以身体不好为由，向中央递上一纸辞职书。蒋介石等知道这是陈立夫故作姿态，因此，在4月11日召开第一次中常会，决议“电陈立夫同志促其即日就职，在陈同志未就职以前，由叶楚伧同志兼代”。其时，叶楚伧已任国民党宣传部长，根本无暇做秘书长工作。陈立夫接电后，知道秘书长非他莫属，于是再度复电请辞其职。4月15日，国民党召开第二次中常会，决议再电促陈立夫提早就职，并让其兄陈果夫去函促请。中央越是电召，陈立夫越是觉得有作姿态的必要，于是又上一辞呈云：“余绝非自谦，乃自量无能胜此重任，请另选贤能，免误公事。”4月29日，国民党中常会召开第六次会议，对陈立夫三次辞呈，有些不满，有人提议另选他人，但蒋介石当时不在南京，未参加会议，胡汉民不敢自作主张，便提出待蒋先生返南京后再商议办法。
这一下，陈立夫倒是慌了，再加上他认为三次辞呈，已转移了各方注意力，表明自己当秘书长是情非得已。于是，急忙由上海返回南京，称病情已有好转。后来，蒋介石回南京，在6月24日第十八次中常会上，陈立夫接受了任命，担任中央秘书长之职。
陈立夫在文化领域的同乐会上正疯狂叫嚣着。秘书处是国民党中央的一个重要机构，在党的代表大会闭会期间，安排全会和常会的议程，注重重要议案的议程安排，妥善处理所有的决议案，并提交中央执行委员会和常务委员会，处理与政府间有关系的文书及事务，处理党内联系和党外关系，间接监督党内其他组织单位等，权力既大而广，事务既多又复杂。
陈立夫上任时只带了一个人，其他人事，全部照旧，以稳定人心，让大家团结一起，努力干事。
陈立夫上任后，对文书室下的功夫最多。文书室负责复印、印刷、档案分类的工作。由于陈立夫过去搞工程工作，在美国待过多年，他引进一种新的印刷方法，使印刷效率提高了好几倍，以前只能印刷200份，现在增加到1000多份。同时，他要求用五笔检字法进行档案分类，使得原来杂乱无章的各种档案一下子井然有序。效率提高了，人的工作减轻了，地方党部的人来看了感到惊奇，蒋介石等人看了满意，秘书处的人也很高兴。
陈立夫十分强调工作纪律，他自己先做出表率，每天早上，他比秘书处其他职员早到办公室，晚上过了7点才离开，全秘书处四五十人，见陈立夫如此，无人敢迟到早退。这样，严格的办公纪律建立起来。
为了协调中央党部各部门的工作，增进各部门的合作精神，提高工作效率，陈立夫对秘书处工作作了改进。其中重要一项是：当秘书处收到有关组织部公文，便将副本送组织部，如果文件涉及其他有关部门，如青年部、妇女部等，便将副本送一份到青年部、妇女部并附上字条，说明组织部门会将直接与他们联系。这一办法有很大好处，它使各有关系的不同部门都会很快得到公文的消息，加强各部门的联系，也能提高各部门的工作效率，也受到各部门的欢迎。
秘书处很重要的工作就是要接待来中央的各地方党部人员，陈立夫从不拒绝任何人来访，他每天平均接待20多位来访客人。接待中，陈立夫总是认真听取地方党部人员反映情况，提出意见，并将这些情况按类别整理成文字，送到各相关部门，有些直接送蒋介石和其他常委。通过这些接触，陈立夫认识了各地方党部的大量官员，与他们加深了感情，并将一些信任者纳入自己的派系之中。
陈立夫在担任国民党中央秘书长后不久，1930年12月，中央常委委员会便任命他兼任中央政治会议秘书长。中央政治会议是研究政策的单位，凡与政府有关的重要问题，由中央政治会议来处理，它是国民党联系政府的一个单位，主席由蒋介石担任。政治会议下设有内政、教育、财政、经济、外交等小组委员会，秘书处为具体办事机构。
政治会议秘书处工作比较简单，主要工作是会议的筹备，例行性公事并不多。在准备会