胀，不顾戴笠的指示，擅自大干起来。8月16日，周镐宣市成立上海市行动总指挥部南京指挥部，接着在未经请示戴笠批准的情况下，擅自连续采取了几项重大行动步骤：
一是决定接管汪伪《中央日报》和由周佛海控制的《中报》这两大报；二是封存了汪伪中央储备银行金库，并控制了汪伪财政部、宪兵队、汪伪中央电台等重要机关，同时通知南京其他新闻机构，听命南京指挥部指挥，不许擅自妄动；三是封锁南京的交通路口和车站，并命令汪伪军、警、宪、政界的负责人到指挥部报到待命，同时由指挥部行动处执行对主要汉奸的逮捕任务，其中的伪官有中央常委、伪工商部长梅思平、伪考试院副院长缪斌、伪司法行政部长吴颂皋、伪陆军部长萧叔宣、伪南京市长周学昌、伪中央军校校长鲍文沛等，共47人，全部关在伪中储行大楼的地下室里；四是周镐在电台发表广播讲话，宣读由他起草的给冈村宁次的受降书等等。
试想，事关肃奸、受降、接收日伪产业等，是何等大事，就是戴笠也无权做出决定，而必须服从蒋介石统治集团的整体利益，至于冈村宁次的投降仪式，则必须由盟军中国战区最高统帅的代表才可以受降，如果由周镐组织受降，以后何应钦的受降典礼还怎么搞？
这岂不是打乱了蒋介石的通盘计划，损害了重庆政府的正统形象。一个军统地下人员，如此胆大妄为，这就触犯了戴笠的禁忌。偏偏周镐在逮捕汉奸过程中，因行动不慎，打死了拒捕的汪伪陆军部长萧叔宣。此举在汪伪高层汉奸中引起了极大恐慌，以至汪伪巨奸陈公博也坐不住了，不得不采取行动保护自己。
但是，周镐的行动是打着军委会上海市行动总指挥部南京指挥部的旗号进行活动的，谁也弄不清周镐的背后有什么来头，日军没有干涉，汪伪军不敢镇压。周佛海、任援道知道周镐是直接受命于戴笠的军统特务，也没有阻止，因此周镐也就更加放手大干。然而陈公博认为周镐是周佛海的人，周佛海是8月16日由上海到南京参加解散伪府的最后一次“伪中央政治委员会临时会议”的，而周镐的发难正是始于这一天，故陈公博认为是周佛海的指使，也就暗中策动伪中央军校学生和伪宪兵司令陈皋率兵与周镐的力量公开对抗，使南京的形势一触即发，十分紧张。陈皋甚至派宪兵包围了周佛海的住宅西流湾8号，扬言要干掉周佛海。
周佛海在这种情况下，情知不妙，当即急电向戴笠请示报告。戴笠闻报大惊，立即授意周佛海采取断然措施，便宜行事，并下令由南京先遣军司令任援道的部队负责维持南京的临时治安。周佛海受命后，考虑到周镐的南京指挥部已有相当力量，唯有假手日军，才可以采取行动。
于是，经过与日本侵华派遣军总司令部参谋小笠原中佐密谋策划，由小笠原中佐于18日下午通知周镐到日军司令部商谈解决办法，当场将周镐扣留，然后由日军将被捕汉奸全部释放，宣布解散南京指挥部，周镐的接管行动宣告流产。
周镐被日军扣押后，任援道受戴命与日军交涉，将周镐转押到自己的先遣军司令部。后由戴笠派人转到上海关押审查。
周镐当时并不知道自己所犯何罪。后来在戴笠死后，经好友活动始被释放，才有人告诉周镐，戴笠所以要囚禁他，一方面认为他在接管南京时如此大张旗鼓是受了共产党、新四军的指使，一方面怀疑周镐的妻子吴雪亚（南京大学法律系大学生）思想左倾，可能是共产党，并且他们在结婚时场面很大，违反了军统纪律等。
戴已认定周镐是个不安分的人。尤其是戴笠当时执行蒋介石的接收部署，首要目的是要利用日伪军和汉奸的力量，阻止新四军进城，等候中央军大部队到达后，才能相机组织对日军的受降，适时将伪军改编。
南京是国民党旧都，蒋、戴对此十分重视，认为绝不能落入新四军之手。因此，蒋一方面命令南京日伪军原地待命，一方面紧急空运曾在缅甸打败过日军精锐之师的新六军到南京接收。当时，对于蒋、戴来说，南京的形势确是十分危险，新四军的主力集结于苏南苏北一带，距南京仅100多公里的宣城已被新四军占领，距南京更近的芜湖被围，南京郊县六合告急，新四军华东纵队的游击队部队迫近市郊，出没于汤山、钟山一带，市中心新街口到处可见新四军的传单，守城的日军黄昏后即不敢出城，并不时遭到袭击，防御极感困难，更有原汪伪首都警卫第三师跨江后，南京更是一夕数惊，岌岌可危。