20世纪初，俄国工人运动蓬勃发展，高尔基亲身参加了1901年彼得堡的群众示威，并著文驳斥政府对这次事件的歪曲，因而被捕，列夫·托尔斯泰等曾设法营救。1902年，高尔基当选为俄国科学院名誉院士，却被沙皇无理地宣布选举无效。为此，柯罗连科、契诃夫等作家也发表声明放弃自己的“院士”称号，以示抗议。高尔基在20世纪初同布尔什维克党人联系日益密切，并在物质上资助过党，为党的报刊写文章，起草革命传单，参加了1905年莫斯科武装起义，他的住宅成为起义者的据点之一。起义失败后，他受到政府迫害，不得不于1906年流亡国外。随后由党派往美国宣传俄国革命，为革命筹集经费。这一时期，他的著名作品有《海燕之歌》、《底层》、《敌人》、《母亲》等等。
高尔基以《海燕之歌》（1901年）迎接了20世纪无产阶级的革命风暴。这首革命颂歌是他参加彼得堡示威游行后写成的。他用象征和寓意的艺术手法，热情歌颂人民群众的革命斗争。海风呼啸，阴云密布，波涛迎着轰鸣的雷声向上冲击。海鸥吓得连声哀号，海鸭和企鹅躲藏不迭，只有矫健勇猛的海燕在风暴之前翱翔，激起阵阵浪花，充满胜利的信心，呼唤“让暴风雨来得更猛烈些吧！”作者通过海鸥、海鸭等形象，嘲笑了革命风暴来临前惊慌怯懦的资产阶级及其知识分子，以澎湃汹涌的大海象征人民群众的革命运动，借海燕颂扬无产阶级高昂的战斗热情，坚信革命风暴一定会战胜密布的阴云，预报了革命高氵朝的迫近。《海燕之歌》较之高尔基90年代作品，具有更加明确的革命理想，包含的社会阶级内容更加明晰。在俄国革命和国际工人运动中，《淘燕之歌》被看作一篇豪情洋溢的革命檄文，起过极为巨大的政治鼓动作用。列宁在1906年写的《暴风雨之前》一文中，曾借用这篇作品里的形象和诗句。
1905年革命前后，高尔基深感剧场是号召革命、鼓舞斗志的思想阵地，于是写了一系列戏剧作品。《小市民》（1902年）揭示了两种对立的生活态度。小市民别斯谢苗诺夫害怕现实中的任何变动，竭力维持他的宁静安逸的无聊生活。他的儿子彼得曾经参加进步的********，但被学校开除后十分懊悔，认为个人前途从此被断送。他虽然讨厌父亲因循保守的清规戒律，但实质上仍是一个追求个人安逸、害怕革命的小市民。作者指出，这些小市民的生活态度是由他们的私有者地位决定的，他们脱离劳动，陷入个人主义的泥沼，阻碍了社会进步，也毁灭了自己。别斯谢苗诺夫的养子、火车司机尼尔代表新的社会力量，他认为生活充满着劳动和战斗的欢乐，并且要按照自己的理想来建设生活。他自豪地说，“谁劳动，谁就是主人。”他不能容忍由“猪猡、傻瓜、小偷”之类的小市民和寄生者来支配生活，坚信“不变的（火车）行车时刻表是没有的！”高尔基在作品中第一次描写了现代产业工人，把自己的理想寄托在工人阶级身上。尼尔的形象是在家庭日常生活的冲突中树立起来的，他在社会阶级斗争中的革命作用则展示得不活中，但尼尔是一种新思想的代表，他预示了高尔基以后的创作方向。
《底层》（1902年）是最能代表高尔基戏剧风格的剧作之一。剧本描写城市下等旅店中一群挣扎在社会底层的人。作者把流浪汉的生活实况搬上舞台，揭示了广大下层人民和资本主义制度之间的矛盾，控诉了资本主义的罪恶，又通过游方僧鲁卡同其他流浪汉的冲突，批判了鲁卡的以宗教博爱为核心的资产阶级人道主义。作者借潦倒的职员沙金的口指出，应该相信“人”的创造力量，但这些关于“人”的颂词里还缺乏明确的阶级观点。这一时期，高尔基还写了《避暑客》（1905年）、《太阳的孩子们》（1905年）等剧本，来谴责脱离人民的资产阶级知识分子。在国外写成的《敌人》（1906年），是高尔基最优秀的剧作之一。它描写工人群众反抗工厂主的斗争，在党的领导下迅速地由自发走上了自觉的道路。剧中的工人阶级代表辛佐夫是个有高度觉悟的布尔什维克，他把大批年老和年轻的工人团结成为一个战斗的集体。他们在罢工中坚持明确的政治目标，具有顽强的斗志，充满胜利的信心。虽然在剧本末尾，厂主在军警支持下把罢工暂时压了下去，但是全剧预示着，在觉悟了的工人阶级面前，资产阶级的统治将不会长久了。
在国外旅行期间，高尔基还写过两本政论集《我的访问记》（1906年）和《在美国》（1906年）。他用夸张讽刺手法描绘了欧美资本主义社会的畸形发展，揭露了殖民主义者、帝国主义者的残忍性和资产阶级“民主”、“自由”的虚伪性。他指出，纽约是“黄色魔鬼（指黄金）的城市”，“共和国大王”（指垄断资产阶级）控制着整个社会和政府，人民贫困、痛苦。他强调资本主义的历史进步作用早已丧失，曾经是欧洲大陆资产阶级革命策源地的“美丽的法兰西”也已衰老。从作品可以看到高尔基对资本主义世界的猛烈批判。
《母亲》（1906年）是高尔基最优秀的代表作，它描叙俄国无产阶级革命运动的发展和