在拜伦的诗歌越来越受人瞩目的时候，他的私生活也招致越来越多人的攻击。他的众多的风流韵事为人们津津乐道。在《阿比多斯的新娘》里讲到的姐弟相爱的故事，更引起人们对拜伦与异母姐姐奥古丝塔之间关系的飞短流长。1816年初，由于道德观念的差异，拜伦结婚才1年的妻子安娜贝拉忽然离去，并提出分居要求，为仇视他的叛逆精神的上层人士提供了攻击他的口实。一时间，报刊上攻击、诽谤性文章蜂拥而至，上流社会对拜伦关上大门。拜伦于1816年4月，永远地离开了他的祖国。
在瑞士，拜伦与同样流亡国外的诗人雪莱相遇，他们尽管性格不同，但相似的生活坎坷、相同的对制度的仇恨、对被压迫被奴役民族的同情，同样杰出的诗才，使他们一见如故，结为窑友，在创作思想上互相影响。这期间，拜伦写了长诗《锡隆囚徒》，这是他早期叙事诗中的杰作。描写10世纪瑞士爱国者庞尼瓦为家乡自由而战的故事。英雄被囚禁在地牢中，仍坚决不与暴君妥协。他不像是“东方叙事诗”中的主人公那般孤傲的个人英雄，而是反民族压迫的人民代表。短诗《普洛米修斯》与雪莱诗剧《解放了的普洛米修斯》相应，表现诗人对这位敢与天庭抗礼的盗火者的崇敬，赞美他为人类自由忍受一切苦难的不屈不挠的精神。
1816年10月，在雪莱夫妇已离开日内瓦回国后，拜伦也启程前往意大利，在那里居住到1823年去希腊。他参加了意大利烧炭党人抗击奥地利占领者的活动，为他们提供贮藏军火的场所。他的诗歌创作也进入了更成熟的时期。
首先，拜伦完成了《恰尔德·哈洛尔德游记》的三、四章（1816年，1818年），赋予诗篇新的思想深度。他又开始在诗剧方面取得新的成就。从1817年至1824年，诗人写了7部“戏剧性的诗篇”。哲学诗剧《曼弗雷德》（1817年）中的同名主人公仍然是一位“拜伦式”英雄，但他的悲观情绪和个人主义的反叛意志达到了最高的悲剧表现。曼弗雷德犯了无可救赎的神秘的大罪，来到阿尔卑斯山中，他向精灵和阿尔卑斯山的女巫求助，但得不到解脱，唯求速死。曼弗雷德与德国诗人歌德笔下的浮土德有相似之处，有广博知识，能呼唤精灵，但曼弗雷德主要体现的是反叛的精神，他对人生和人类感到失望，否定一切宗教，否定一切传统道德观念，否定一切权威，怀疑知识的效用。诗剧笼罩了阴暗悲观的气氛，也表现拜伦一贯的毫不妥协的精神。《该隐》（1821年）仿中古“神秘剧”，采用《圣经》题材，但改变了原来的含义。把《创世纪》中杀人而受神惩罚的该隐写成叛逆者，指摘和嘲笑上帝，引起教会人士的激烈反对。亚当和夏娃向上帝祈祷感恩，他们的儿子该隐却缄默无语，他怀疑上帝，思索人类受苦与顺从的意义。正直坚强的神灵卢锡弗是反叛和追求自由的象征，他使该隐明白了上帝的真相，上帝的所作所为只是为了统治和奴役人类，亚当失去乐园是因为他忤逆了上帝的统治意志。该隐种地，以谷类为祭献，他的兄弟亚伯牧羊，以羔羊为祭礼。贪婪的上帝偏爱亚伯有“焦肉烟血气味”的祭礼，该隐一怒之下打死了亚伯，引起父母的诅咒，上帝派天使在他头上打上了标志永恒苦难的烙印。拜伦勇敢大胆地表达了弥尔顿在佚乐园》中隐约流露的怀疑情绪，否定了操纵人类命运的权威。该隐叛逆的精神与柔顺的亚伯的奴性形成了鲜明的对比，他虽然还带有曼弗雷德的孤独性质，但他积极行动，反抗现状，在他的形象上诗人寄寓了反抗****的现实政治意义。
《曼弗雷德》和《该隐》都是供人阅读而非上演的剧，但都相当富有戏剧性，剧中对话雄浑有力。五幕诗剧《维纳》（1823年）取材于德国一个关于争夺钱财的谋杀的故事，借鉴了古典主义戏剧艺术手法，上演成功，但在艺术上最弱。其余的诗剧都取材于历史，《撒丹纳巴勒斯》（1821年）写公元前7世纪亚述王不愿滥用政权，沉溺于自我享乐，面对阴谋叛逆只得****，悲剧缺少深度。《福斯卡里父子》（1821年）和《马林诺·法里埃罗》（1821年）都写14世纪威尼斯的政治人物的悲剧。他们面对元老院的强大力量，无法维护个人的利益，悲剧贯穿了拜伦追求自由，反对****的主题。拜伦在文学理论上倾向于古典主义诗论，他的《贺拉斯的提示》一诗沿袭古典大家的观点。在诗剧写作理论；上，他力主向整饬的法国古典主义戏剧学习。但在具体写作中，他既有古典主义的锤炼，又有浪漫主义的激隋，特别是人物的台词，富有诗意和戏剧性。
拜伦讽刺性的成就更在诗剧之上。他以古典诗创作的（筷国诗人与苏格兰评论家》虽然是他诗歌创作生涯开端时期所作，但讽刺才能毫不示弱。在意大利时期，他开始采用口语化的意大利八行诗体写作轻松的讽刺诗。《别波》（18i8年）不像叙事诗和诗剧多着眼古代异域的事件，而是写当代生活轶事。一个远行数年才归来的威尼斯人发现他的妻子已另有新欢，浪漫故事中常见的决斗场面并没有出现，3个人回家里，喝着咖啡，当丈夫的讲着他的冒险经历，纠纷轻松地被