杜棱洪台吉率领内喀尔喀卓里克图、达尔汉巴图尔、巴哈达尔汉等2000骑兵前往沈阳，营救还在羁押中的宰赛。锡尔呼纳克杜棱洪台吉所率轻骑到达沈阳城下，与守城金兵开战。但蒙古军队担心努尔哈赤的援兵前来增援，便很快撤退。1621年八月，内喀尔喀五部送万头牲畜，从努尔哈赤那里赎回了宰赛。这对林丹汗的威望无疑是一个沉重打击。
努尔哈赤得到辽、沈以后，图谋进占广宁。当时明朝广宁巡抚是王化贞，他非常信赖林丹汗，以为林丹汗能出兵40万相助，并对林丹汗许下1万两银子的嘉奖。辽东经略熊廷弼则反对一味依赖蒙古，主张强化明军自身实力。1622年正月，努尔哈赤大举进攻广宁，王化贞仓皇弃城逃窜。林丹汗先出动1万军队援广宁，还有2万军队因雪阻未至，但此时广宁已经失陷。林丹汗的军队转而守卫山海关，并继续与明朝约定夺回广宁后的赏赐，明朝为安抚林丹汗的花费预计达百万两白银之巨。
折叠内部战争
广宁之战后，后金对明朝的攻势暂时停止，而蒙古内部矛盾逐渐凸显。内喀尔喀与后金通婚、盟誓等事，引起了林丹汗的疑心。他严厉指责管理左翼三万户的大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉管束不得力，甚至怀疑他暗中与努尔哈赤已有联系，准备对锡尔呼纳克杜棱洪台吉和其他诸台吉采取必要的措施。这反而加速了蒙古内部的分化。本来从林丹汗皈依红教后，尊崇黄教蒙古诸部已与林丹汗貌合神离，开始自行其是了。1622年二月，管理左翼三万户的特命大臣锡尔呼纳克杜棱洪台吉与林丹汗发生分歧，遂率领三千多户，投奔辽阳城，归顺了努尔哈赤。受其影响，1623年正月，内喀尔喀拉巴什希布、索诺木、莽果、达赖台吉等也各率所属五百户投奔了辽阳城。此时，乌珠穆沁部翁衮都喇尔子多尔济车臣济农与其叔之子塞棱额尔德尼台吉也因与林丹汗不和，率部投奔了漠北外喀尔喀。苏尼特部素塞巴图噜济农、浩齐特部策凌伊尔登、阿巴噶部都思噶尔札萨克图济农各率所部，也投奔了漠北。
面临来自蒙古内部的危机，林丹汗顾不得与后金的交恶，制定了攘外必先安内的方针。他常说:“南朝止一大明皇帝，北边止我一人，何得处处称王我当先处里，后处外。“也就是说，他的当务之急是解决蒙古诸部各自为政的问题，完成统一大业。当时，内喀尔喀五部虽与努尔哈赤结盟，却阳奉阴违，仍与明朝通款，同时努尔哈赤要求内喀尔喀断绝与察哈尔的关系，亦遭到反对，所以努尔哈赤于1623年四月对内喀尔喀发动惩罚性攻击，杀死了对后金的强硬派--扎鲁特部台吉昂安。内喀尔喀五部盟主卓里克图派人找林丹汗，希望一起报仇，但林丹汗并未响应。这反映了林丹汗不再正面对抗后金、转而致力于“安内“的策略。
林丹汗要统一蒙古，不能不威胁到蒙古诸部封建主的利益，其中奥巴台吉领导的科尔沁部与林丹汗的察哈尔部关系最为紧张，同时与后金的来往日益密切，到1624年时干脆抛弃林丹汗，与努尔哈赤结盟。科尔沁与后金的结盟与之前内喀尔喀不同，内喀尔喀是后金胁迫下的“要盟“，而且由于内喀尔喀的反抗而没什么效力;而科尔沁则是主动结盟，并明确针对林丹汗，因此科尔沁在林丹汗的统一大业中首当其冲。林丹汗先在1624年十月派绰尔济喇嘛和奥巴谈判，结果不欢而散。十一月，林丹汗率军征讨科尔沁，奥巴不敌察哈尔军，急忙派人向盟友后金告急。努尔哈赤亲率贝勒大臣驰援，抵镇北堡后命莽古尔泰率兵5000赴农安塔，实际上只是虚张声势，并没有死保科尔沁的意思。但林丹汗得到后金出援的消息后，不愿与后金正面交锋，于是匆忙撤退，科尔沁之围遂解。
1626年春，后金在宁远之战失败后怨恨内喀尔喀阴助明朝，乃第二次讨伐内喀尔喀，内喀尔喀被打得落花流水，其领袖卓里克图败走西拉木伦河时遇到林丹汗，林丹汗严厉责备卓里克图对自己不忠以及内喀尔喀在明朝和后金之间朝秦暮楚之事，并趁机合并了他的余部，至此内喀尔喀五部之一的炒花部(乌齐叶特)不复存在。1626年八月，努尔哈赤死，皇太极继承后金汗位，当年十月，皇太极以内喀尔喀五部中的扎鲁特部屡次劫杀后金派往科尔沁的使臣为由第三次讨伐内喀尔喀，林丹汗再度趁火打劫，攻击内喀尔喀残部，“服从者养之，拒敌者被杀“，内喀尔喀五部在后金和林丹汗的夹击下土崩瓦解，只剩下了巴林部和扎鲁特部。
折叠西迁右翼
在科尔沁部已投入后金阵营、内喀尔喀五部覆灭的情况下，皇太极开始向林丹汗的察哈尔部渗透。察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉夹在林丹汗和皇太极势力之间，他们为缓解两者间的对立关系，甘愿充当调停者角色，于是在1627年初派绰尔济喇嘛去沈阳与皇太极议和。皇太极不仅暗示两鄂托克归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。林丹汗知道了自己的两个鄂托克通款后金的事实后，不但没有理解他们的良苦用心，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于1627年六月背叛林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。